

光探測磁共振(ODMR)作為固態(tài)自旋量子科學(xué)領(lǐng)域的重要表征手段,在微觀磁場成像、自旋動力學(xué)解析等方面發(fā)揮著關(guān)鍵作用。國儀量子自主研發(fā)的掃描NV探針顯微鏡(SNVM)、量子鉆石單自旋譜儀等ODMR系列儀器,近期助力科研團隊在自旋波成像、二維材料室溫鐵磁性以及NV色心自旋混合機制等前沿方向取得多項重要進展。
工作1|掃描NV探針成像揭示自旋波傳播機制
中科院物理所李洋沐課題組在SCIENCE CHINA Physics, Mechanics & Astronomy期刊發(fā)表研究論文《Visualizing modified spin-wave wavefronts near magnetic defects and domains using nitrogen-vacancy centers》,研究團隊使用掃描NV成像技術(shù),在磁性薄膜(YIG和LSMO)中直接對納米級磁缺陷及反鐵磁耦合條狀磁疇附近的自旋波傳播與波前進行了實空間成像與相位分析,揭示了波長選擇性散射及波形調(diào)制規(guī)律,為自旋波器件的設(shè)計與調(diào)控提供了新方法。
自旋波(磁子)是磁有序體系的集體激發(fā),能夠規(guī)避傳統(tǒng)電荷器件帶來的焦耳熱損耗,是低功耗波基信息計算的重要載體。但納米尺度復(fù)雜磁結(jié)構(gòu)下,自旋波的散射、相位演化的直接實空間觀測仍存在很大挑戰(zhàn)。現(xiàn)有表征手段(布里淵光散射、掃描透射X射線顯微、時間分辨磁光克爾)各有局限;NV色心技術(shù)可以同時探測磁紋理、自旋波相位與手性,是互補的新方案。研究團隊利用國儀量子掃描NV探針顯微鏡(SNVM),對釔鐵石榴石(YIG)和錳鍶氧化物(LSMO)兩種典型磁性薄膜展開了實空間自旋波成像研究。

圖1:YIG與LSMO的自旋波及磁疇圖像(測試儀器:國儀量子SNVM)
01
磁性點缺陷附近的自旋波(YIG薄膜):
自旋波散射強弱由自旋波波長與點狀散射缺陷特征尺寸的相對比值決定;當波長與缺陷尺寸接近時,自旋波波前發(fā)生明顯彎折畸變;當波長遠大于缺陷尺寸時,自旋波幾乎不受散射擾動;
自旋波與多個點缺陷相互作用會產(chǎn)生經(jīng)典的波狀干涉圖樣;
實驗測量與理論模型的吻合:磁缺陷等效為二次輻射源產(chǎn)生柱面散射波,缺陷附近總相位偏移由入射波與散射波的振幅共同決定,理論可以復(fù)現(xiàn)實驗散射特征。

圖2:YIG薄膜中靠近磁性點散射體處的自旋波圖像
02
磁疇結(jié)構(gòu)附近的自旋波(LSMO薄膜)
實驗觀測到自旋波在穿過條狀磁疇時呈現(xiàn)出鋸齒狀(Zig-zag)的波前畸變;
相鄰磁疇中相反的平衡態(tài)磁化方向,迫使相位梯度方向在相鄰磁疇間發(fā)生反轉(zhuǎn),以同時滿足邊界附近的相位連續(xù)性與色散關(guān)系;
微磁學(xué)模擬分析發(fā)現(xiàn):動態(tài)磁化分量mx在相鄰磁疇間保持相同符號,而my分量則發(fā)生符號反轉(zhuǎn);mx主要集中在磁疇壁附近;相鄰磁疇間約±7 G的局部磁場差異導(dǎo)致了局部NV共振頻率的偏移。

圖3:LSMO中反鐵磁耦合條帶疇區(qū)與自旋波的非簡并態(tài)測量
與依賴磁場反演的傳統(tǒng)方法不同,依托國儀量子掃描NV探針顯微鏡,實現(xiàn)了自旋波相位與靜態(tài)磁疇的同步原位測量,為研究磁缺陷、磁疇邊界與自旋波之間的相互作用提供了新手段,為磁子器件研發(fā)提供新實驗工具。
工作2|陰離子調(diào)制實現(xiàn)二維CuCrSe?室溫鐵磁性
中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)吳長征團隊在SCIENCE CHINA Materials期刊發(fā)表研究論文《Anion modulation induced room-temperature ferromagnetism in two-dimensional CuCrSe2》,研究團隊提出了“陰離子調(diào)制"策略,通過真空退火選擇性脫除CuCrSe?中的Se陰離子,在材料內(nèi)部引入Se空位。
研究發(fā)現(xiàn),退火20 min后,CuCrSe?納米片中的Se損失比例約為10%,但材料仍保持原有的層狀晶體結(jié)構(gòu),未出現(xiàn)明顯的結(jié)構(gòu)相變或第二相。多種結(jié)構(gòu)表征結(jié)果共同證明,退火過程主要引起了Se陰離子的脫除。
為驗證材料在室溫下的鐵磁性,研究團隊綜合運用了磁力顯微鏡(MFM)、掃描NV探針顯微鏡(SNVM)以及反常霍爾效應(yīng)(AHE)測量。其中,SNVM測試結(jié)果清晰地展示了退火后CuCrSe?納米片在室溫下的局域磁信號,而未經(jīng)退火的樣品則無明顯磁疇。

圖4:A-CuCrSe?材料的室溫鐵磁性測試
理論計算揭示了這一磁性增強的微觀機制:特定位點的Se空位能夠改變周圍Cr原子的磁矩分布,使Cr原子之間產(chǎn)生更明顯的磁矩分裂,并縮小自旋軌道之間的交換能隙,從而增強Cr-Cr之間的鐵磁超交換作用。不同位置的Se空位對磁性的調(diào)控效果存在明顯差異,其中優(yōu)勢位點的Se空位是實現(xiàn)高溫鐵磁性的關(guān)鍵。
該研究表明,選擇性調(diào)控二維材料中的陰離子空位,可以在保持原有晶體結(jié)構(gòu)的同時有效增強磁相互作用,為制備室溫二維鐵磁材料提供了新的思路,也為面向自旋電子學(xué)的低維磁性材料設(shè)計提供了重要參考。
工作3|橫向磁場下NV色心自旋混合機制
半導(dǎo)體研究所張俊研究團隊在ACS Photonics發(fā)表研究論文《Optically Detected Spin Mixing of Nitrogen-Vacancy Centers in Diamond》,系統(tǒng)揭示了橫向磁場作用下金剛石氮-空位色心(NV center)的自旋混合、光學(xué)讀出衰減及電荷態(tài)轉(zhuǎn)換機制,為提升NV量子傳感器在復(fù)雜磁場環(huán)境下的工作穩(wěn)定性提供了新思路。
金剛石NV色心是一類重要的固態(tài)量子缺陷,具有可通過激光初始化、微波操控和熒光讀出的特點,已廣泛應(yīng)用于高靈敏磁場測量、量子成像和量子信息處理。在實際器件中,外加磁場往往難以與NV軸嚴格對齊。當磁場存在橫向分量時,會混合NV不同的自旋子能級,削弱其光學(xué)自旋極化能力,使熒光讀出和磁共振信號受到影響。
研究人員借助國儀量子ODMR相關(guān)設(shè)備,結(jié)合光致發(fā)光(PL)和連續(xù)波光探測磁共振(ODMR)技術(shù),對金剛石NV色心在不同磁場和溫度下的響應(yīng)進行了系統(tǒng)測量。ODMR通過監(jiān)測微波驅(qū)動自旋躍遷引起的熒光變化,反映NV色心的自旋初始化和光學(xué)讀出能力。實驗發(fā)現(xiàn),隨著橫向磁場增強,NV色心的ms=0與ms=1自旋態(tài)發(fā)生更加明顯的混合,導(dǎo)致光學(xué)極化效率下降,ODMR對比度隨之減弱。

圖5:使用ODMR測試NV?在橫向磁場下的自旋混合效應(yīng)
為定量評價NV對橫向磁場的耐受能力,研究團隊從磁場依賴的PL對比度曲線中提取了臨界磁場Bc。該參數(shù)表征自旋混合開始顯著影響光學(xué)讀出的特征磁場尺度:Bc越大,說明NV對橫向磁場越穩(wěn)定;Bc越小,則表明其光學(xué)讀出更容易受到磁場失配的影響。
研究還發(fā)現(xiàn),臨界磁場具有明顯的溫度依賴性。在特定中間溫區(qū),NV的熒光響應(yīng)受到顯著抑制。通過建立包含激發(fā)態(tài)軌道結(jié)構(gòu)、聲子輔助軌道弛豫、自旋依賴系間竄越等過程的Lindblad主方程模型,研究人員揭示了溫度通過改變激發(fā)態(tài)軌道動力學(xué),進一步調(diào)控橫向磁場誘導(dǎo)自旋混合的物理機制。
此外,研究團隊分別解析了負電荷態(tài)NV?和中性電荷態(tài)NV?的零聲子線發(fā)光。結(jié)果顯示,橫向磁場增強時,NV?熒光減弱的同時伴隨著NV?熒光的相應(yīng)變化,表明磁場引起的信號損失并非全部來自非輻射過程,而是與NV?/NV?電荷態(tài)之間的重新分配密切相關(guān)。
該研究將自旋混合、ODMR對比度衰減、溫度效應(yīng)和電荷態(tài)動力學(xué)聯(lián)系起來,提出了可用于評價NV量子傳感器橫向磁場穩(wěn)定性的實驗指標,為傳感器的磁場方向設(shè)計、工作溫度優(yōu)化、電荷態(tài)調(diào)控和光學(xué)讀出性能提升提供了重要參考。

NV
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